会议预告 &【Science Bulletin精选】电催化/电化学领域

3月29-31日

西安 陕西宾馆

2019电催化与电合成国际研讨会即将在西安召开，Science Bulletin小编将在14号展台等着您，欢迎您前来交流！

小编精选了2017-2019年电催化/电化学领域文章，让您先睹为快！

中科大吴宇恩：合成氨高能量效率的金单原子催化剂

Atomically dispersed Au₁ catalyst towards efficient electrochemical synthesis of ammonia

Science Bulletin, 2018, 63(19): 1246-1253

报道了搭载原子级分散金原子的C3N4催化剂被合成应用于室温常压条件下的电化学合成氨反应。该催化剂在合成氨过程中观察到11.1%的法拉第效率, 超过了相同条件下大多数已经报道的催化剂。受益于单原子极高的原子利用率, 铵根离子的生成氨速率达到了1305 μg/(h mgAu)。这大约是相同条件下负载金纳米颗粒的C₃N₄催化剂生成氨速率的22.5倍。作者使用合成的金单原子催化剂, 将氮气与氢气直接化合生成铵根离子, 整体能量利用率为 4.02 mmol/kJ。以上一系列研究证明了使用节能的电化学工艺代替哈勃法制氨是有潜力的。

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苏州大学黄小青：多孔型铂铅金属间纳米晶实现高效催化产氢

Efficient catalytic hydrogen generation by intermetallic platinum-lead nanostructures with highly tunable porous feature

Science Bulletin, 2019, 64(1): 36-43

用湿化学法成功制备了高质量单分散的PtPb花生状纳米晶（porous PtPb PNCs）和PtPb八面体纳米晶（porous PtPb ONCs），并通过不同温度的酸刻蚀得到不同多孔程度的PtPb纳米晶。实验证明，不同多孔程度的PtPb纳米晶表现出了不同的CO吸附强度。其中，porous PtPb PNCs-40/ZnO具有杰出的TOF（3730.6 h^-1），其活性是同等刻蚀程度porous PtPbONCs-40/ZnO的1.3倍，也是商业Pt/C催化剂的16.9倍。此外，由于具有最优的抗CO中毒能力，porous PtPb PNCs-40/ZnO在10次催化循环后的活性基本没有衰减，展现出良好的催化稳定性。

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北京大学郭少军：Rh-掺杂PdAg纳米颗粒催化剂的高效氧还原与抗甲醇性能初探

Rh-doped PdAg nanoparticles as efficient methanol tolerance electrocatalytic materials for oxygen reduction

Science Bulletin, 2019, 64(1):54-62

报道了一种Rh-掺杂的PdAg合金纳米颗粒催化剂用于促进阴极ORR活性及其抗甲醇性能，并在电化学实验表征中，进一步证明了掺杂修饰后ORR催化活性和抗甲醇性能得以有效提高。其中，组分为Rh₄Pd₄₀Ag₅₆纳米颗粒的质量活性比商业Pt/C高出4.2倍。当溶液存在0.1 mol/L的甲醇时，其质量活性只下降7.6%，而对于商业Pt/C, 其质量活性下降几乎100%。甚至在含有1 mol/L甲醇溶液中循环30000圈，Rh₄Pd₄₀Ag₅₆纳米颗粒的ORR质量活性依然可以维持68.3%。密度泛函理论（DFT）计算显示Rh元素拥有丰富的4d-轨道能级，可以在催化剂表面作为连接Ag和Pd电子态的桥梁，从而通过调节4d带中心来降低电子转移势垒的高效吸脱附的能量屏障。该工作强调了贵金属元素（Rh）掺杂可以提高诸多纳米合金颗粒的ORR活性及抗甲醇性能的意义，从而更广泛地应用于未来高效直接甲醇燃料电池。

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北京大学马丁，中科院山西煤化所温晓东，刘晰：Fe₅C₂纳米粒子电催化产氢性能

Fe₅C₂ nanoparticles as low-cost HER electrocatalyst: the importance of Co substitution 

Science Bulletin, 2018, 63(20): 1358-1363

构建和理解双金属碳化物中第二金属组分的掺杂效应是设计低成本电催化产氢(HER)催化剂起到关键的作用。本文发展了液相合成钴修饰的Fe₅C₂纳米粒子[(Fe_1-xCo_x)₅C₂ NPs]的方法, 这种材料是性能优异的碱性环境HER催化剂。结合X射线衍射、X射线精细吸收谱、透射电镜等方法测定了(Fe_1-xCo_x)₅C₂粒子的结构, 证明钴同晶取代了Fe₅C₂中的铁。(Fe_0.75Co_0.25)₅C₂展现了最好的HER性能。理论计算和X射线吸收谱的结果表明, 钴可以作为HER的活性位, 并且通过增强铁-碳键电子传递的途径, 提高碳位点的电荷密度, 进而实现对碳位点的活化。我们的结果将对基于碳化物的HER催化剂设计有所启发。

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